2025年9月，化工与材料学院阴军英博士团队在《Advanced Energy Materials》上发表题为“Vinyl Silane-Mediated Solvation Energetics Enable High-Voltage Lithium-Ion Batteries”的研究论文。《Advanced Energy Materials》于2011年创刊，由德国Wiley出版社出版。该期刊涵盖了有机和无机光伏、电池和超级电容器、燃料电池、制氢和氢储存、热电学、水分解和光催化、太阳能燃料和光热能源等多方面。2024年影响因子26.8，为中科院一区TOP期刊。

随着对能源能量密度要求的提高，高电压锂离子电池在便携电子设备及电动汽车等领域日益成为研究热点。然而，高电压下锂电池的电解液氧化问题仍未得到有效解决，尤其在电极/电解液界面处，电场会干扰电解液的溶剂化结构，使得电解液更容易发生氧化分解，进而导致电池性能急剧衰减。阴军英博士及其合作者，提出了一种名为2,2,7,7-四甲基-4-乙烯基-3,6-二氧杂-2,7-二硅辛烷（TVDD）作为多功能双电层调控剂，能够有效调控电解液的界面结构，显著提升高电压锂电池的循环稳定性和热稳定性。在这种新型电解液中，TVDD通过强配位作用与Li⁺离子结合，同时其双三甲基硅基（TMS）产生的空间位阻使得碳酸乙烯酯分子从Li⁺第一溶剂化鞘壳中配位数减少。此外，作为一种多功能双电层调控剂，TVDD促使PF₆⁻在双电层中富集，从而有助于形成以阴离子为主导的电极/电解液界面（EEI）。TVDD中的双TMS基团还能有效清除HF，而其具有氧化还原活性的乙烯基团通过原位电化学聚合进一步稳定EEI，协同提升了界面的稳定性及电化学动力学性能。

图1   TVDD作为多功能双电层调控剂有效调控电解液的界面结构，显著提升高电压锂电池性能示意图

通过与传统电解液进行对比，TVDD改性电解液在多个实验中表现出了显著优势。例如，在石墨|| LiNi_0.6Co_0.1Mn_0.3O₂电池中，TVDD改性电解液能够实现超过1200次循环，且容量保持率达到88.7%，显著优于传统电解液（1000圈仅为74.2%）。在高温（45°C）条件下，TVDD电解液也展示了优异的电化学稳定性，容量保持率高达83.1%，而传统电解液仅为27.4%。此外，TVDD还改善了电池的倍率性能，在高电流密度下表现出更低的极化和更好的稳定性。经过长时间循环测试后，电池的内阻变化较小，表明TVDD改性电解液对电池稳定性有了较大的提升。

TVDD的成功应用不仅为高电压锂电池提供了更好的解决方案，也为电解液的优化提供了新的思路。通过调控双电层和电解液溶剂化结构，TVDD提高了电池的高电压循环性能和高温稳定性。该技术具有广泛的应用前景，尤其是在电动汽车和高能量密度储能系统中，对于提升电池的使用寿命和安全性具有重要意义。

该研究得到了国家自然科学基金（项目编号：22021001、92472203、22288102），中国科学技术部项目（项目编号：2023YFB2406200、2021YFA1201900），中央高校基本科研业务费专项资金资（项目编号：20720220010），厦门大学校长基金（项目编号：20720210015），山东航空学院博士启动基金（项目编号：2022Y15），滨州市青年科技启明星计划（项目编号：QMX2024001）资助。

原文出处：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202504022。