学术交流
过氧化氢(H2O2)作为一种重要的绿色化工原料,在环境修复、工业漂白及高级氧化等领域应用广泛。然而,传统的蒽醌法生产工艺存在能耗高、依赖贵金属催化剂及有机溶剂污染等瓶颈问题。通过电催化两电子氧还原反应(2e- ORR)在温和条件下原位合成H2O2被视为理想的替代途径,但该途径长期受限于催化剂活性与选择性之间的固有矛盾,且反应过程中质子供应动力学缓慢,限制了整体产率的提升。
针对上述挑战,高嵩博士团队通过水热缺陷工程策略,成功将钼(Mo)原子级分散并掺杂到二氧化铈CeO2晶格中,构建了具有丰富氧空位介导的Mo-Ce双活性位点复合催化剂。研究发现,Mo位点的引入不仅显著提升了氧空位浓度,还能自发高效解离水分子为反应提供质子;而相邻的Ce位点则优化了氧气吸附构型,两者协同作用打破了传统反应中间体(*OOH)吸附能的线性标度关系,实现了Mo-Ce产率与选择性的同步大幅提升。

图1 Mo-CeO₂催化剂双活性位点协同催化H₂O₂合成机理示意图
实验结果表明,该Mo-CeO2催化剂在碱性条件下展现出高达93%的H2O2选择性。在实际应用的气体扩散电极流动池测试中,该催化剂在100 mA cm-2的工业级电流密度下,实现了高达8.2 mol gcat-1 h-1的H2O2产率,且表现出优异的长时间运行稳定性。原位红外光谱表征与密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示,Mo-Ce双位点通过独特的“中空吸附”几何构型稳定了关键的*OOH中间体,从根本上增强了反应动力学。该工作为设计高效、廉价的多电子转移催化剂提供了新的思路。
该研究成果以论文形式发表于《Nano Research》,题目为“Synergistic Mo-Ce dual-active sites for high-yield H₂O₂ electrosynthesis via electrochemical oxygen reduction”。该期刊是纳米科学与技术领域的国际顶级学术期刊。
该研究得到了国家自然科学基金的大力资助。
原文链接:https://doi.org/10.26599/NR.2026.94908639